Om de ambities van zijn vader te bevredigen werd Aloysius opgeleid in de krijgskunst en werd hij verplicht om militaire parades en koninklijke banketten bij te wonen. Hij was zo teleurgesteld door de ondeugden van de adel dat hij een intens verlangen naar het religieuze leven ontwikkelde.
Hij vastte drie keer per week op brood en water, geselde zichzelf met stokken en stond om middernacht op om te bidden op de stenen vloer van zijn kamer. Om zijn kuisheid te bewaren, wendde hij zijn ogen voortdurend af in het bijzijn van vrouwen.
Nadat hij een boek had gelezen waarin de ervaringen van de Jezuïeten in India werden beschreven, besloot hij een van hen te worden. In 1585 deed Aloysius, tegen de woedende tegenstand van zijn vader in, afstand van zijn erfenis en trad hij toe tot de Sociëteit van Jezus in Rome. Zes weken later stierf zijn vader in vrede met de Heer.
Aloysius was een toonbeeld van volmaaktheid. Hij was zich bewust van de gevaren van hoogmoed en vroeg om in de keuken te dienen en de meest nederige taken uit te voeren. In 1591, toen hij tijdens een pestepidemie de zieken diende, liep hij de ziekte op en stierf na drie maanden lijden. Hij was slechts 23 jaar oud.
In zijn laatste brief aan zijn moeder schreef hij: Pas op dat je Gods liefdevolle goedheid niet beledigt door te rouwen om een dode die oog in oog met God leeft. Ons afscheid zal niet lang duren; we zullen elkaar in de hemel weerzien.